W 2020 i 2022 uzyskiwał mandat posła do Zgromadzenia Narodowego, z którego rezygnował na początku kadencji. W październiku 2022 dołączył do powołanego wówczas trzeciego rządu Any Brnabić, obejmując w nim stanowiska wicepremiera oraz ministra obrony. W maju 2023 zastąpił Aleksandara Vučicia na funkcji przewodniczącego Serbskiej Partii Postępowej. W wyborach z grudnia tego samego roku otwierał listę wyborczą postępowców, ponownie uzyskując wybór do serbskiego parlamentu.
Kilka miesięcy po wyborach został wskazany przez prezydenta jako kandydat na nowego premiera. Pod koniec kwietnia Miloš Vučević przedstawił proponowany skład swojego rządu. 2 maja Zgromadzenie Narodowe udzieliło wotum zaufania, tego samego dnia po złożeniu ślubowania jego gabinet rozpoczął funkcjonowanie.
1 listopada 2024 doszło do zawalenia się dachu dworca kolejowego w Nowym Sadzie, którego remont rozpoczęto, gdy Miloš Vučević był burmistrzem. W wyniku katastrofy zginęło kilkanaście osób. Wydarzenie zapoczątkowało długotrwałe protesty antyrządowe. 28 stycznia 2025 ogłosił złożenie dymisji ze stanowiska premiera. 19 marca parlament przyjął jego rezygnację.