We wrześniu 2006 roku oficjalnie potwierdzono, że dziewczyny wydadzą składankę swoich największych przebojów. Album „The Sound of Girls Aloud” został wydany 30 października 2006 roku. Album został najlepiej sprzedającym się albumem dziewcząt, sprzedając się w Wielkiej Brytanii w ilości 720 000 egzemplarzy.
Pierwszym singlem z albumu została piosenka Something Kinda Ooooh, wydana 16 października 2006 roku. Piosenka zadebiutowała na miejscu piątym, a po tygodniu dotarła do miejsca trzeciego. Drugim i ostatnim singlem zostało I Think We're Alone Now, które dotarło do miejsca czwartego.
2007–2008: Tangled Up
Tangled Up to czwarty studyjny album zespołu Girls Aloud którego premiera odbyła się 19 listopada 2007 roku w Wielkiej Brytanii. Producentem płyty jest Brian Higgins i Xenomania.
Singlem promującym najnowszą płytę dziewczyn jest Sexy!