Black Cherry, drugi album duetu, ujrzał światło dzienne w kwietniu 2003. Prezentował brzmienie skoncentrowane bardziej wokół syntezatorowej muzyki dance, a wokalistka Alison zaprezentowała nowy image inspirowany Marleną Dietrich. Płyta dotarła do pierwszej dwudziestki sprzedaży w Wielkiej Brytanii, gdzie pokryła się platyną. Wszystkie cztery wydane z niej single – „Train”, „Strict Machine”, „Twist” i tytułowy – weszły do top 40 na brytyjskiej liście przebojów. W 2004 roku duet wyruszył w trasę Wonderful Electric Tour.
Trzecia płyta, Supernature, wydana została w sierpniu 2005 i kontynuowała brzmienie Black Cherry. Zadebiutowała na 2. miejscu listy UK Albums Chart, co było najlepszym wynikiem w dotychczasowej karierze Goldfrapp. Pierwszy singel, „Ooh La La”, dotarł do 4. miejsca na brytyjskiej liście przebojów, a kolejny, „Number 1” – do miejsca 9. Popularnością cieszył się też trzeci singel, „Ride a White Horse”. Płyta Supernature zdobyła pozytywne recenzje i została certyfikowana jako platynowa w Wielkiej Brytanii. W roku 2006 ukazało się wydawnictwo We Are Glitter zawierające remiksy z poprzedniej płyty, a w 2007 roku duet otrzymał dwie nominacje do Grammy za album Supernature i singel „Ooh La La”.