W młodości podjął pierwsze próby literackie. Był autorem licznych utworów lirycznych i epickich, aforyzmów i dramatów, m.in. Bałkańska caryca, Poeta i wiła, Książę Asranavit i Nowy wóz.
Panowanie 13 sierpnia 1860, wraz ze śmiercią swojego stryja Daniela i rezygnacją ojca, objął rządy książęce. Natychmiast podjął przygotowania wojenne przeciwko Turcji, wspierając (1852–1862). Mikołaj wystosował ultimatum do sułtana, aby ten uznał suwerenność Czarnogóry i dokonał korekcji granic, włączając do księstwa portowe miasto Bar. Jednak klęska militarna Bośniaków, zmusiła Mikołaja do podjęcia rokowań pokojowych w 1862. Niepodległość kraju utrzymał wyłącznie dzięki interwencji dyplomacji Francji i Rosji.
Pod wpływem nastrojów społecznych, powodowanych przez kolejne powstanie w Hercegowinie (1875–1878), Mikołaj zainicjował rozmowy z księciem Serbii Milanem II, w wyniku których kierowane przez nich państwa zawarły w czerwcu 1876 sojusz antyturecki. Traktat ustalił, że państwa będą dystansowały Austro-Węgry od spodziewanego konfliktu i wystąpią w nim wspólnie oraz, że po wygranej Bośnia przypadnie Serbii, a Hercegowina Czarnogórze. 30 czerwca 1876 Serbia wypowiedziała wojnę Turcji, ogłaszając że „ruch sprzymierzonych państw słowiańskich jest czysto narodowy”.