W I turze wyborów z 22 listopada 2009 zajął drugie miejsce (31,15% głosów), nieznacznie przegrywając z urzędującym prezydentem Traianem Băsescu (32,44%). Przed II turą wyborów otrzymał poparcie od PNL i UDMR, był także faworytem przedwyborczych sondaży. Pomimo tego w głosowaniu z 6 grudnia 2009 przegrał z prezydentem Traianem Băsescu stosunkiem 49,66% do 50,33% głosów (różnicą około 70 tys. głosów).
Działalność zawodowa i polityczna od 2010 W lutym 2010 w czasie kongresu PSD przegrał rywalizację o stanowisko przewodniczącego partii z Victorem Pontą (stosunkiem głosów 781 do 856). Z powodu konfliktu wewnątrz partii 22 listopada 2011 został wydalony z jej szeregów, a następnego dnia na wniosek PSD odwołany z funkcji przewodniczącego Senatu. Jego obowiązki przejął Petru Filip.
W 2012 powrócił jednak do PSD, po czym w grudniu tegoż roku po raz trzeci uzyskał mandat senatora. 27 listopada 2014 ponownie wykluczono go z Partii Socjaldemokratycznej. W lipcu 2019 został mianowany zastępcą sekretarza generalnego NATO w miejsce Rose Gottemoeller. Zrezygnował z tego stanowiska we wrześniu 2024 w związku z zamiarem startu w wyborach prezydenckich w tym samym roku. Kandydował w nich jako niezależny;