Zdobył wówczas zarówno nominację, jak i wygrał wybory właściwe.
W Senacie zasiadł 4 listopada 1964 i był także najmłodszym senatorem federalnym w swoim czasie. Miał niespełna 34 lata.
Aczkolwiek Oklahoma cieszy się zasłużoną opinią jednego z najbardziej konserwatywnych stanów Ameryki, a senator Harris reprezentował poglądy zdecydowanie liberalne, nie przeszkodziło mu to, jako mimo wszystko popularnej figurze politycznej, w wyborze na pełną, sześcioletnią kadencję w 1966.
Kandydat Partii Demokratycznej w wyborach prezydenckich w 1968 Hubert Humphrey rozważał dwóch senatorów jako swego kandydata na wiceprezydenta. Byli nim Harris i Edmund Muskie z Maine, decydując się na tego drugiego, aczkolwiek Harris był zatem w ścisłej, dwuosobowej czołówce kandydatów.
Mając zaledwie 42 lata Harris nie ubiegał się o ponowny wybór do Senatu w 1972 i zgłosił swoją kandydaturę do nominacji prezydenckiej demokratów. Sondaże i specjaliści nie dawali mu większych szans na wybranie wyborów, a nawet prawyborów, ze względu na jego „zbyt liberalne” stanowisko polityczne.