W 1938 wystąpił w swojej pierwszej poważnej, a zarazem najbardziej rozpoznawalnej roli – wcielił się w postać młodego muzykologa Gilberta Redmana w dramacie sensacyjnym Alfreda Hitchcocka Starsza pani znika, opartym na noweli Ethel Liny White. Dwa lata wcześniej epizodycznie pojawił się także w dreszczowcu szpiegowskim Hitchcocka Bałkany, jednak jego występ w filmie nie został uwzględniony w czołówce. Po wczesnych rolach, wysoko ceniono jego udziały w filmach: antologicznym horrorze U progu tajemnicy, 1945), wojennej Drodze do gwiazd (1945) czy w dramatycznym Cieniu człowieka (1951), za rolę w którym to odebrał nagrodę dla najlepszego aktora podczas Festiwalu Filmowego w Cannes. Za rolę Orina Mannona w filmie Żałoba przystoi Elektrze (1947) nominowano go do Oscara. W ostatniej roli, w charakterze narratora, pojawił się w filmie Pieśń o starym żeglarzu (1977). Za wybitne osiągnięcia w dziedzinie teatru w 1959 otrzymał tytuł szlachecki.
Jest również autorem autobiografii In My Mind's I oraz trzech książek o sztuce aktorskiej.
Życie prywatne Od 20 lipca 1935 aż do śmierci jego żoną była aktorka Rachel Kempson (zm. 2003), z którą miał trójkę dzieci: Vanessę Redgrave, Corina Redgrave'a i Lynn Redgrave.