W listopadzie 2009 Bento zrezygnował ze swojej funkcji i został zastąpiony przez Carlosa Carvalhalego. Na Euro 2012 jego drużyna wygrała dwa mecze grupowe grupy B, gdzie pokonali Danię 3:2 z Holandią 2:1 i przegrana z Niemcami 0:1. W ćwierćfinale Portugalczycy spotkali się z Czechami, gdzie po strzale główką Cristiano Ronaldo wygrali 1:0. W kolejnym meczu w półfinale z Hiszpanią Portugalia przegrała w rzutach karnych 4:2. 11 września 2014 Bento przestał być selekcjonerem reprezentacji Portugalii. Został zwolniony po porażce w eliminacjach do Mistrzostw Europy 2016 z Albanią 0:1. Przez dwa lata pozostawał bezrobotny. 13 maja 2016 roku Bento został ogłoszony nowym szkoleniowiec występującego w brazylijskiej Série A Cruzeiro EC. W sierpniu 2016 został trenerem greckiego Olympiakosu.
11 grudnia 2017 Bento został menadżerem w Chongqing Dangdai Lifan FC. 22 lipca następnego roku został zwolniony ze swoich obowiązków ze względu na słabe wyniki.