Szybko dostrzeżono w stolicy jej talent wokalny i stała się tam jedną z gwiazd powojennej Francji. Jej repertuar pieśniarski oddawał przekonująco ferment nowego kierunku filozoficznego – egzystencjalizmu oraz frustracje francuskich intelektualistów, które były następstwem przeżyć po II wojnie światowej. Tym refleksjom towarzyszył również wygląd sceniczny artystki; czarna suknia i długie czarne rozpuszczone włosy.
Gréco była częstą bywalczynią kawiarni w paryskiej dzielnicy Saint-Germain-des-Prés, w których obracała się polityczna i filozoficzna bohema. Tam spotkała się z Milesem Davisem i Jeanem Cocteau. Ten ostatni zaproponował młodej artystce niewielką rolę we francuskim filmie „Orfeusz” (1950). Od amerykańskiego producenta i reżysera Darryla F. Zanucka otrzymała propozycję zagrania w filmach hollywoodzkich. W 1965 występowała w głównej roli we francuskim miniserialu Belfegor, czyli upiór Luwru.
W 2016 przeszła udar mózgu. Zmarła 23 września 2020, w miejscowości Ramatuelle, w wieku 93 lat. Jej pogrzeb odbył się 5 października 2020 w Paryżu. Wziął w nim udział m.in. były prezydent François Hollande i ówczesna pierwsza dama Brigitte Macron. Została pochowana u boku swojego ostatniego męża na cmentarzu Montparnasse.