Zapamiętany został szczególnie jako Kalaf w Turandot (amerykańska premiera w 1926) oraz z wielkich ról tenorowych Verdiego, zwłaszcza z roli Rodolfa w pierwszym wystawieniu w tymże teatrze Luizy Miller (1929). Rzadziej występował w Covent Garden: w 1925 jako Andrea Chénier oraz w 1936 jako Książę (Rigoletto), Cavaradossi (Tosca) i Radames (Aida; rola ta uznawana jest za jedną z najważniejszych w jego karierze).

Głos Lauri-Volpiego, który określa się jako „tenor liryczno-dramatyczny”, cechował się pięknym legato i jasną barwą. Sposób śpiewania Lauri-Volpiego wyróżniały energia i rozpoznawalny styl. Lauri-Volpi w swojej kategorii głosowej należał do największych śpiewaków swoich czasów. Do – obok wymienionych – najbardziej uznanych przez krytykę ról Lauri-Volpiego należą Neron Arrigo Boita śpiewany przez niego w Operze Rzymskiej w 1928 r. (było to pierwsze przedstawienie po pożarze i odbudowie jej budynku) oraz Arnoldo z Wilhelma Tella – wystawionego w La Scali w 1929 r. na stulecie tego dzieła. Wśród innych ról Lauri-Volpiego można wymienić także partie Raoula (Hugenoci), Otella (Verdiego) oraz Manrica (Trubadur).