Działalność polityczną rozpoczął w latach 90. W czerwcu 1990 wraz z pisarzem Eugenem Barbu założył pismo „România Mare”. W 1992 uzyskał mandat senatora. W Senacie zasiadał nieprzerwanie do 2008, od 2004 pełnił funkcję jego wiceprzewodniczącego. Od czasu założenia w 1991 stał na czele Partii Wielkiej Rumunii, określonej jako skrajnie prawicowa, prezentująca retorykę nacjonalistyczną, antyżydowską i antywęgierską. W lipcu 2013 został pozbawiony funkcji przewodniczącego i usunięty z partii. Corneliu Vadim Tudor zaskarżył podjętą decyzję do sądu, który uznał ją za bezprawną.
W 1996 po raz pierwszy startował w wyborach na prezydenta Rumunii, zdobywając 4,7% głosów. Cztery lata później poparło go 28,3% głosujących, co pozwoliło mu przejść do drugiej rundy wyborów, w której przegrał z postkomunistą Ionem Iliescu (dostał wówczas 33,2% głosów). Porażkę tę określił jako „największe fałszerstwo w dziejach” i „zwycięstwo Antychrysta”. W czasie kampanii wyborczej postulował wprowadzenie w Rumunii „dyktatury prawa”, co miało oznaczać m.in. deportację ludzi, prowadzących „działalność antyrumuńską”, przywrócenie kary śmierci w określonych wypadkach, wychowywanie młodzieży na „narodowych placach budów”, renacjonalizację kopalni, finansowanie rolnictwa przez państwo.