Bujalski został kierownikiem dzielnicowej organizacji NZR na Woli i jednocześnie stał na czele Związku Bojowego NZR. W 1905 r. rozpoczął działalność w Lidze Narodowej, został też komendantem naczelnym Polskiego Związku Wojskowego, który pomimo różnic ideowych, pozostawał w kontakcie ze środowiskiem Związku Walki Czynnej. Z Ligi wystąpił w 1908 r. krytycznie oceniając politykę wobec Rosji oraz pasywny stosunek do kwestii walki o niepodległość. Bujalski w 1908 r. stanął na czele tajnego Polskiego Związku Wojskowego, utworzonego ze środowisk narodowo-niepodległościowych oraz bojowców NZR.
W 1908 r. Bujalski wyjechał, aby kontynuować studia w Pradze. Jednakże dyplom obronił na Uniwersytecie Jagiellońskim w Krakowie, gdzie uzyskał w 1911 r. tytuł doktora wszech nauk lekarskich.