Wcześniej tereny prefektury podlegały diecezji Quebecu.
6 listopada 1789 prefektura została podniesiona do rangi diecezji i przyjęła nazwę diecezja Baltimore.
8 kwietnia 1808 na części terytorium biskupstwa powstały cztery nowe diecezje: bostońska (obecnie archidiecezja), Bardstown, Nowy Jork (obecnie archidiecezja) oraz filadelfijska (obecnie archidiecezja). Tego samego dnia diecezję Baltimore podniesiono do rangi archidiecezji.
11 lipca 1820 odłączyły się diecezje: Charleston i Richmond. Na rzecz tej drugiej arcybiskupstwo Baltimore straciło jeszcze część terytorium 15 sierpnia 1858. 3 marca 1868 powstała diecezja Wilmington.
22 lipca 1939 arcybiskupstwo połączono z archidiecezją waszyngtońską. Powstała tym samym archidiecezja Baltimore-Waszyngton. Unia ta trwała do 15 listopada 1947.
Główne świątynie Katedra – Archikatedra Maryi Królowej w Baltimore Konkatedra – Bazylika Wniebowzięcia Najświętszej Maryi Panny w Baltimore Bazylika mniejsza – Bazylika św. Elżbiety Anny Seton w Emmitsburgu