Nasrallah Sfeir przewodniczył Konferencji Katolickich Patriarchów i Biskupów Libanu, był również członkiem Kongregacji ds. Kościołów Wschodnich i Zgromadzenia Katolickich Patriarchów Wschodu. W latach 1986−1994 brał udział w trzech zebraniach synodu biskupów w Rzymie. W 1995 przewodniczył specjalnemu zebraniu synodu biskupów dotyczącemu sytuacji w Libanie.

Patriarcha władał arabskim, aramejskim, francuskim, łaciną, włoskim i angielskim. Do jego publikacji należą „O źródłach Ewangelii” (1975), „Zaginione oblicza” (1984), „Niedzielne kazania: refleksje duchowe i obrona narodu” (1986), „Czternaście wielkopostnych listów pasterskich” (1986). Patriarcha przełożył również na arabski wiele dokumentów Kościoła katolickiego, w tym encykliki Redemptor hominis, Divis in Misericordia i Salvici Doloris.

Patriarcha był nie tylko zwierzchnikiem Kościoła maronickiego, lecz również duchowym i politycznym przywódcą maronitów i angażował się w życie publiczne Libanu. W publicznych wypowiedziach nawoływał do wycofania wojsk syryjskich z Libanu i do przeniesienia wewnątrz libańskich rozgrywek politycznych ze sfery militarnej do parlamentarnej. Odegrał istotną rolę w przyjęciu porozumienia z Taif (1989), kończącego wojnę domową ustępstwami chrześcijan na rzecz muzułmanów.