W 1961 został skierowany do pracy duszpasterskiej wśród macedońskich emigrantów w Australii. W Melbourne zapoczątkował pierwszą etnicznie macedońską parafię prawosławną i doprowadził do wzniesienia jej świątyni pod wezwaniem św. Jerzego. Do Jugosławii wrócił po trzech latach. W związku ze śmiercią żony złożył wieczyste śluby mnisze, przyjmując imię Angelariusz. Do 1975 prowadził działalność duszpasterską w Priłepie. Po śmierci żony wstąpił do klasztoru, a w 1975 został wyświęcony na biskupa pelagońskiego, wikariusza eparchii prespańsko-bitolskiej. W 1977 objął katedrę debarsko-kiczewską. Cztery lata później, po śmierci arcybiskupa Dosyteusza II, został wybrany nowym arcybiskupem ochrydzkim i zwierzchnikiem Macedońskiego Kościoła Prawosławnego.
Prowadził rozmowy z patriarchą serbskim Germanem w sprawie uregulowania statusu kanonicznego Macedońskiego Kościoła Prawosławnego i uznania przez Serbski Kościół Prawosławny jego ogłoszonej w 1967 autokefalii. Kontakty te nie zakończyły się porozumieniem między obydwiema strukturami. Arcybiskup Angelariusz angażował się również w inicjatywy ekumeniczne.