Jednocześnie Jacobsen sam kontynuował zakupy dzieł sztuki w Paryżu zamawiając je bezpośrednio u francuskich artystów.
W młodości Jacobsen interesował się również malarstwem, a zwłaszcza pracami mistrzów włoskiego renesansu i baroku, z którymi zapoznał się podczas swych licznych podróży po Europie. W jego zbiorach znalazły się też rysunki artystów duńskich i zagranicznych oraz znacząca kolekcja medali i plakiet. Podczas wycieczki do Aten w 1887 zakupił tysiące prehistorycznych kamiennych narzędzi. W podeszłym wieku zafascynował się sztuką azjatycką. Zgromadził niewielką kolekcję rzeźb z drewna i brązu, pochodzących z Chin, Japonii i Jawy. Zakupił też wiele gipsowych odlewów rzeźb antycznych znanych z innych muzeów. Ich galerię urządzono w piwnicy. W 1896, gdy została otwarta Narodowa Galeria Sztuki, Carl Jacobsen został jej dyrektorem.