W 2010 wydała na kasecie swój debiutancki album pt. Geidi Primes w wytwórni Arbutus Records. Album był inspirowany powieścią Franka Herberta pt. Diuna. W tym samym roku ta sama wytwórnia wydała jej drugi album Halfaxa. Oba albumy spotkały się z pozytywnym odbiorem krytyków. W 2011 wydała EPkę pt. Darkbloom, zawierającą pięć utworów. W maju 2011 otwierała występy Lykke Li podczas jej trasy w USA, a następnie w sierpniu wydała ponownie swój debiutancki album w brytyjskiej wytwórni No Pain in Pop Records w formie CD i na winylu.
W styczniu 2012 podpisała kontrakt z wytwórnią 4AD, która w lutym 2012 wydała jej trzeci album „Visions" w Stanach Zjednoczonych i w marcu tego samego roku w Kanadzie. Album nagrała samodzielnie w ciągu trzech tygodni w domowych warunkach. Jest uważany za przełomowy w karierze artystki.
W sierpniu 2014 magazyn Pitchfork umieścił singiel „Oblivion”, pochodzący z albumu Grimes z 2012 roku, na pierwszym miejscu swojej listy „200 dotychczas najlepszych piosenek dekady (2010-2014)", utwór ten znalazł się w październiku 2019 na drugim miejscu listy "200 najlepszych piosenek lat 2010."