W skład pierwszego zespołu archiwalnego wchodzą dokumenty i dokumentacja wewnętrzna NTS, w tym dokumenty organów kierowniczych (np. protokoły posiedzeń Biura Wykonawczego NTS, pisma instrukcyjne kierownictwa skierowane do oddziałów terenowych), dokumenty poszczególnych oddziałów, działających w różnych krajach, biuletyny informacyjne, literatura szkoleniowa. Druga grupa materiałów dotyczy działań NTS skierowanych przeciwko ZSRR. Znajdują się wśród nich ulotki, broszury i gazetki, nielegalnie przerzucane na terytorium Rosji Sowieckiej, skrypty audycji radiowych Radia Swobodnaja Rossija (1950–1976), materiały obrazujące akcję wysyłania drogą powietrzną do ZSRR literatury i dokumentów propagandowych NTS oraz akcję pocztową Strieła. Trzecia grupa materiałów obejmuje dokumenty dotyczące kontaktów NTS z zachodnią społecznością, przede wszystkim tzw. komitetów pomocy w różnych krajach, a także konferencji międzynarodowych organizowanych przez NTS. Kolejna grupa materiałów zawiera dokumenty dotyczące historii organizacji, jak wspomnienia działaczy, prace naukowe historyków, prywatne kolekcje archiwalne przywódców. Są też materiały mówiące o członkach NTS, schwytanych przez sowieckie służby specjalne i walce prowadzonej przez KGB przeciwko NTS.