5 września 1930 wyjechał na studia zagraniczne w Union Theological Seminary w Nowym Jorku, gdzie poznał kulturę, sytuację społeczną, a przede wszystkim życie religijne Afroamerykanów w USA.
Od przełomu lat 1932 i 1933 Bonhoeffer oddalał się od kariery uniwersyteckiej, poświęcając się pracy duszpasterskiej. Jego działalność przypadała na lata rosnących wpływów Adolfa Hitlera w Niemczech, na czas, kiedy ideologia nazistowska stawała się niemiecką ideologią państwową. Wyjechał do Londynu, gdzie w latach 1933–1935 był pastorem. Po powrocie do nazistowskich Niemiec wstąpił do Kościoła Wyznającego. Bonhoeffer przeciwstawiał się ideologii nazistowskiej widząc w niej zagrożenie dla chrześcijan, dla Niemców i dla ludzkości. Głosił hasła wzywające do pokoju (bracia w Chrystusie nie mogą skierować broni przeciw sobie, bowiem tak naprawdę skierowaliby ją przeciw Chrystusowi), nawoływał do przeciwstawiania się nazizmowi i ostrzegał przed zagrożeniem niesionym przez jego zwolenników. W 1934 roku na ekumenicznym zjeździe młodych protestantów w Danii kreślił wizje wojny, którą może wywołać nazizm.