Od 1876 często odwiedzał Kraków, by wysłuchiwać wykładów na Uniwersytecie Jagiellońskim. W latach 1878/1879 założył w Krakowie „Dwutygodnik Naukowy, poświęcony archeologii, historii i lingwistyce”. Od 1904 zamieszkał ponownie we Lwowie i włączył się do lwowskiego środowiska naukowego (Wincenty Pol, August Bielowski, Franciszek Ksawery Godebski). Zbudował tam willę „Luba”.
Został w 1878 członkiem korespondentem , członkiem Polskiej Akademii Umiejętności oraz wielu towarzystw naukowych polskich i zagranicznych. Był w 1908 członkiem założycielem Towarzystwa Historycznego we Lwowie, w 1911 został jego prezesem, w 1925 prezesem honorowymTeofil Emil Modelski, Towarzystwo Historyczne 1914-1924, w: Kwartalnik Historyczny, rocznik LI, zeszyt 1-2, Lwów 1937, s. 43.. Był prezesem Zjazdu Sędziów Pokoju w Krzemieńcu i dożywotnim sędzią krzemienieckim.
Działalność naukowa Zygmunta Radzimińskiego poświęcona była głównie historii Ukrainy i Wołynia.
2 maja 1923 został odznaczony Krzyżem Oficerskim Orderu Odrodzenia Polski „za zasługi, położone w dziedzinie prac historyczno-heraldycznych".
Zmarł 12 października 1928 w willi „Luba” przy , a 15 października został pochowany na tamtejszym Cmentarzu Łyczakowskim.