W lutym 2016 roku razem z bratem ponownie dostali się do finału podczas turnieju w Montpellier, przegrywając spotkanie o tytuł w dwóch setach. Pod koniec maja 2016 roku Zverev został finalistą gry pojedynczej turnieju ATP World Tour w Nicei, ponosząc porażkę w spotkaniu finałowym z Dominikiem Thiemem. Trzy tygodnie później wystąpił w spotkaniu finałowym, tym razem w Halle, lecz nie sprostał Florianowi Mayerowi. We wrześniu 2016 wystąpił w turnieju w Petersburgu, pokonując w półfinale Tomáša Berdycha, a w finale Stana Wawrinkę, zdobywając tym samym swój premierowy tytuł w zawodach tej rangi.
W lutym 2017 Zverev został zwycięzcą gry pojedynczej i podwójnej w Montpellier. Mecz finałowy w singlu wygrał z Richardem Gasquetem, z kolei w deblu odniósł triumf wspólnie ze swoim bratem nad parą Fabrice Martin–Daniel Nestor. W maju Niemiec wygrał 2 turnieje na podłożu ziemnym, był najlepszy w Monachium i zawodach ATP World Tour Masters 1000 w Rzymie. W stolicy Włoch wyeliminował m.in. Milosa Raonica i w finale 6:4, 6:3 Novaka Đokovicia. Zverev jako pierwszy Niemiec został mistrzem zawodów tej rangi od 2001 roku, gdy Tommy Haas wygrał w Stuttgarcie. Sukces ten także premiował Zvereva do awansu do czołowej dziesiątki rankingu ATP. W czerwcu osiągnął finał w Halle, w którym uległ Rogerowi Federerowi.