Od 1954 do 1974 działał w samorządzie Reykjavíku. Od 19 listopada 1959 (wraz z Auður Auðuns) pełnił funkcję burmistrza stolicy Islandii, a od 6 października 1960 do 1 grudnia 1972 sprawował ją samodzielnie. Okres sprawowania tej funkcji przyniósł mu poważanie wśród obywateli.
Od 1960 okresowo był zastępcą poselskim do parlamentu islandzkiego. W 1970 wybrano go po raz pierwszy do Althingu z ramienia Partii Niepodległości, w którym zasiadał do 1983. Potem do 1985 ponownie okresowo był zastępcą poselskim. W 1973 został prezesem swojego ugrupowania, którym był do 1983, kiedy to zastąpił go Þorsteinn Pálsson. W 1974 zawiązał koalicję z Partią Postępu, a 28 sierpnia tegoż roku został premierem kraju. Na stanowisku tym pozostawał do 1 września 1978. Zrezygnował z pełnienia funkcji premiera z powodu wielu sporów między członkami partii. Od maja 1983 do stycznia 1986 był ministrem spraw zagranicznych. Następnie wycofał się z działalności politycznej. W 1986 objął stanowisko prezesa banku centralnego, które zajmował do śmierci w 1990.
Życie prywatne W 1948 zawarł związek małżeński z Erną Finnsdóttir (1924–2019). Miał z nią czworo dzieci: synów Hallgrímura Benediktssona (ur. 1949) i Finnura (ur. 1953) oraz córki Kristín (ur. 1951) i Áslaug (ur.