Podczas wojny o niepodległość Grecji. Patriarcha W 1821 metropolita Agatangel został aresztowany przez Turków i uwięziony jako zakładnik w związku z trwającym powstaniem niepodległościowym Greków. Po czteroletnim uwięzieniu nie wrócił już do Belgradu, lecz objął w sierpniu 1825 katedrę chalcedońską. Rok później objął urząd patriarchy konstantynopolitańskiego, zastępując usuniętego z niego i zesłanego Chryzanta.
Jako patriarcha wydał kilka listów pasterskich w sprawach kanonicznych i społecznych (małżeństwo, chrzest, majątek cerkiewny, budowa szpitali, wyłączne prawo Patriarchatu Konstantynopolitańskiego do przygotowywania olejów do namaszczeń i święceń).
Po podpisaniu traktatu adrianopolskiego w 1829, gdy władze osmańskie rozpoczęły prześladowania ludności chrześcijańskiej, Agatangel wezwał Greków do odstąpienia od walki zbrojnej. Wystąpienie to zostało bardzo źle przyjęte przez Greków, którzy oskarżyli go o kolaborację z Turkami i prowadzenie antynarodowej polityki.