Z powodu recesji nie od razu został zatrudniony na uczelni – przez dwa lata pracował dla bukmacherów, oceniając szanse koni wyścigowych na wygraną. Twierdził, że trafność przewidywań zawdzięcza umiejętności odczytywania ich „wyrazu twarzy” (mimicznej ekspresji). thumb|240px|Przykładowa plansza projekcyjnego testu Rorschacha W roku 1936 rozpoczął badania podoktoranckie w dziedzinie filozofii na Uniwersytecie Harvarda. Uległ fascynacji pionierskimi pracami dotyczącymi osobowości, prowadzonymi w Harvard Psychological Clinic pod kierunkiem Henry’ego A. Murraya i Roberta W. White’a. Wkrótce opublikował pierwszą książkę pt. Contemporary Psychopathology, a następnie nt. Thematic Perception Test i The Picture Arrangement Test.

Od roku 1947 przez 18 lat pracował na Wydziale Psychologii Uniwersytetu Priceton. Rozpoczął badania związku reakcji emocjonalnych, które nazwał „affects”, z kształtowaniem się osobowości, co stało się najbardziej istotną tematyką w jego naukowej karierze. Przez jeden rok przebywał w Ford Center w Palo Alto (Kalifornia), gdzie napisał pierwsze dwa tomy dzieła Affect, Imagery, Consciousness (uznawanego za wybitne). Jego uczniami byli w tym okresie Paul Ekman i Carroll Izard, którzy w przyszłości popularyzowali i rozbudowywali jego koncepcje. Wśród uczniów i współpracowników są wymieniani również m.in.