Zapewniło to trybunałowi względną niezależność finansową.
W XVI i XVII wieku Toledo było najbardziej znaczącym i najbardziej prestiżowym trybunałem w Hiszpanii. W granicach jego okręgu znajdował się Madryt, który w 1561 został stolicą Hiszpanii. W połowie XVI wieku liczbę inkwizytorów zasiadających w nim zwiększono z dwóch do trzech, a pod koniec XVI stulecia zaczęto wyznaczać specjalnego delegata trybunału rezydującego przy dworze królewskim w Madrycie (despacho al Corte). Ów delegat stopniowo uzyskiwał coraz większą autonomię w ramach trybunału toledańskiego i wzrastał liczebnie jego personel pomocniczy. Ostatecznie w latach 50. XVII wieku dokonano wydzielenia sekcji dworskiej trybunału toledańskiego i przekształcenia jej w pełnoprawny trybunał inkwizycyjny z siedzibą w Madrycie. Dość szybko trybunał madrycki zdetronizował Toledo w wewnętrznej hierarchii trybunałów inkwizycyjnych.
Trybunał inkwizycji w Toledo działał do momentu ostatecznego zniesienia inkwizycji hiszpańskiej w 1820 (z przerwą w okresie okupacji napoleońskiej 1808–1814), jednak w ciągu ostatnich stu lat istnienia jego aktywność pozostawała na bardzo niskim poziomie nawet w stosunku do innych hiszpańskich trybunałów.