Później pracował w kijowskiej organizacji SDPRR, w styczniu 1904 został aresztowany w Kijowie, podczas rewolucji 1905–1907 pracował jako lekarz w Symbirsku, był członkiem bolszewickiego komitetu SDPRR w Symbirsku, później pracował w Teodozji i Sierpuchowie, pozostając w stałym kontakcie z centrum partii bolszewickiej. W 1914 został zmobilizowany i do 1917 był lekarzem wojskowym w Sewastopolu i Odessie, jesienią 1917 brał udział w ustanowieniu władzy bolszewików na Krymie, w grudniu 1917 został członkiem Taurydzkiego Komitetu SDPRR(b), uczestniczył w przygotowaniu i wydawaniu gazety „Taurydzka Prawda”, w latach 1918–1919 działał w komunistycznym podziemiu na Krymie.
W momencie, gdy Armia Czerwona zbliżała się do granic Krymu, Uljanow stanął na czele komitetu rewolucyjnego w Eupatorii, który 7 kwietnia przejął kontrolę nad miastem. W kolejnych dniach bolszewicy odebrali lokalnemu rządowi, tworzonemu przez kadetów, kontrolę nad całym półwyspem. Na zjeździe w Symferopolu 28–29 kwietnia została proklamowana Krymska Socjalistyczna Republika Radziecka, a Dmitrij Uljanow został przewodniczącym Rady Komisarzy Ludowych.