Episkopat 16 marca 1927 papież Pius XI mianował go arcybiskupem tokijskim. 4 maja 1927 w Paryżu przyjął sakrę biskupią z rąk przełożonego generalnego Towarzystwa Misji Zagranicznych w Paryżu abpa Jeana-Baptisty-Marii Budesa de Guébrianta MEP. Współkonsekratorami byli biskup Clermont Francisque-Jean-Etienne Marnas oraz wikariusz apostolski Laosu Marie-Joseph Cuaz MEP.
Erygował Wyższe Seminarium Duchowne w Tokio.
9 listopada 1937 z archidiecezji Tokio wydzielono diecezję jokohamską. Abp Chambon zrezygnował wtedy z katedry w Tokio, aby mógł ją objąć ksiądz japoński i został przeniesiony przez papieża na biskupstwo jokohamskie, zachowując ad personam godność arcybiskupa.
12 listopada 1940 rząd japoński zmusił go, podobnie jak i innych biskupów-obcokrajowców, do rezygnacji z katedryfranciscanchapelcentertokyo.org. Otrzymał wtedy arcybiskupstwo tytularne Amorium. 17 maja 1941 został mianowany asystentem Tronu Papieskiego. Kolejne lata spędził w służąc w nowicjacie Sióstr Misjonarek Franciszkanek Maryi w Totsuce. Został również mianowany przełożonym regionalnym Towarzystwa Misji Zagranicznych w Paryżu.