W 860 roku obaj udali się do Chazarów, by rozstrzygnąć spór pomiędzy chrześcijanami, żydami i saracenami. Aby przygotować się do misji, bracia udali się do Chersonezu, gdzie Konstantyn nauczył się języka hebrajskiego i syryjskiego. Znaleźli tam również relikwie Klemensa Rzymskiego i zabrali je ze sobą. Po powrocie, na prośbę patriarchy Ignacego udali się na misję ewangelizacyjną do Bułgarii. Około 862 roku wysłannicy księcia Rościsława poprosili, by bracia sołuńscy przybyli na Morawy i wyznaczył Cyryla jako przywódcę misji. By ułatwić przyswojenie treści liturgicznych, Konstantyn postanowił opracować specjalne pismo (na bazie alfabetu greckiego), zwanego później głagolicą. Jeden z uczniów Metodego dodał później do tego majuskuły, dzięki czemu powstała cyrylica. Cyryl przełożył także Pismo Święte na język staro-cerkiewno-słowiański. Wobec rozwijającego się konfliktu z niemieckim duchowieństwem, po roku (albo trzech latach) bracia byli zmuszeni opuścić Państwo wielkomorawskie i udali się do Panonii, gdzie zostali przyjęci przez władcę – Kocela. Pół roku później przenieśli się do Wenecji, gdzie ich uczniowie mieli otrzymać święcenia kapłańskie. Zostali tam jednak przyjęci niechętnie, bowiem zarzucono im samowolne wprowadzenie liturgii słowiańskiej, co miało naruszać prawo trzech języków (t.zw.