Brillante studioso, iniziò la carriera accademica all'età di soli 23 anni, insegnando nell'Università di Lipsia dal 1915 al 1918, in quella di Tubinga dal 1918 al 1920 e infine nell'Università di Zurigo dal 1920 in poi.
Ha compiuto studi fondamentali nella cristallografia, sul consolidamento magmatico e vari studi sull'analisi di rocce metamorfiche e magmatiche. Dal 1921 al 1940 ha contribuito come editore della rivista Zeitschrift für Krystallographie und Mineralogie, fondata da Paul Groth a Strasburgo nel 1877.
Nel 1948 venne insignito della Medaglia Roebling, uno dei massimi riconoscimenti in campo petrografico e mineralogico.
Dopo la sua morte è stata costituita la Paul Niggli Foundation, che ha il compito di individuare e premiare gli studiosi più meritevoli nel campo, svizzeri, di età inferiore ai 35 anni e fornire loro prospettive di carriera.
In suo nome è stato chiamato il Dorsum Niggli, catena di creste della Luna ed il minerale niggliite, oltre ai Niggli Nunataks, un gruppo di nunatak (picchi rocciosi isolati) situati 11 km a nord-nordest del Monte Wegener, nei pressi del margine orientale dei Monti Read, che fanno parte della Catena di Shackleton, nella Terra di Coats in Antartide.
Opere Geometrische Kristallographie des Diskontinuums - Cristallografia geometrica del discontinuo, 1919 Atombau und Kristallstruktur, 1921 Spezielle Mineralogie, 1924 Kristallographische und Strukturtheoretische Grundbegriffe, 1928 Il magma e i suoi prodotti, 1937 Grundlagen der Stereochemie, 1945 Probleme der Naturwissenschaften erlautert am Begriffe der Mineralart, del 1949
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