Divenne Chief Engraver, dopo Christian Gobrecht, alla morte di quest'ultimo.
Longacre è probabilmente più conosciuto per avere disegnato il Indian Head cent, ma fu anche responsabile del disegno del Shield nickel, Flying eagle cent, della moneta da due centesimi e tre centesimi, del Gold dollar, di una monete d'oro da tre dollari e della prima moneta da 20 dollari, nota come double eagle.
Dal 1833 al 1839, Longacre e James Herring pubblicarono The National Portrait Gallery of Distinguished Americans, che presenta i ritratti e scene biografiche.
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