W 1874 roku Akademia zostaje przekształcona w Uniwersytet, a funkcję kierownika biblioteki obejmuje Ivan Kostrenčić, który wcześniej pracował Bibliotece Wiedeńskiej. Kierował on biblioteką do 1911 roku. W 1976 roku biblioteka otrzymała nowy regulamin nazywany też Kostrenčićevim pravilima. Zaleca on kupowanie książek w języku chorwackim lub dotyczących Chorwacji, biorąc też pod uwagę potrzeby Uniwersytetu i jego pracowników. Jego następca Velimir Deželić po przeniesieniu w 1913 roku do nowego gmachu na nowo zorganizował zbiory, a w 1918 roku został oddany użytkownikom kartkowy katalog na kartach katalogowych zgodnych z międzynarodowymi normami i umieszczony w specjalnych skrzynkach katalogowych. Deželić uzyskał również zgodę na zmianę regulaminu i umożliwienie studentom i innym czytelnikom wypożyczania książek (dotychczas przywilej posiadali tylko profesorzy i naukowcy).
W 1960 roku ustawa o bibliotekach zmieniła nazwę biblioteki na Nacionalna sveučilišna biblioteka, a wkrótce zmieniono ja na Nacionalna i sveučilišna biblioteka (Narodowa i Uniwersytecka Biblioteka). Od 1990 roku biblioteka nosi nazwę Nacionalna i sveučilišna knjižnica. W 2016 roku została otwarta biblioteka cyfrowa Digitalna knjižnica NSK.