Następnie wystąpił w sitcomie Nonstop 4 oraz w romansie Ireland, a w tym samym roku zadebiutował na dużym ekranie w młodzieżowym filmie Spin Kick.
Hyun Bin osiągnął status gwiazdy dzięki komedii romantycznej My Lovely Sam Soon z 2005 roku, w której wystąpił u Kim Sun-y. Za tę rolę zdobył nagrodę Top Excellence Award na MBC Drama Awards. My Lovely Sam Soon okazała się ogromnym hitem, osiągając średnią oglądalność na poziomie ponad 37%, a finałowy odcinek zanotował wynik 50,5%, co czyni ją jednym z najwyżej ocenianych koreańskich dramatów wszech czasów. Ogromna popularność serialu oraz jego rola jako Sam-sika ugruntowały pozycję Hyun Bina jako czołowej gwiazdy w Korei Południowej i gwiazdy Hallyu, dzięki czemu jego popularność rozprzestrzeniła się poza Koreę na Japonię i inne kraje Azji.
Po sukcesie My Lovely Sam Soon zagrał główną rolę w swoim pierwszym filmie A Millionaire's First Love, który został napisany przez internetową powieściopisarkę Guiyeoni. Kolejny projekt telewizyjny Hyun Bina, The Snow Queen, choć serial nie osiągnął dużego sukcesu, przyniósł mu pierwszą nominację do nagrody dla najlepszego aktora na Baeksang Arts Awards.