Po badaniach nad nowotworami przez rok i jeden trymestr pracowała jako nauczycielka szkoły średniej w (dawniej Woodlands Church of England Girls' Grammar School) w latach 1938–1939. Wkrótce potem dołączyła do , znaczącego producenta elektroniki i operatora systemów łączności radiowej w Australii. Choć początkowo zatrudniono ją jako bibliotekarkę, jej praca szybko rozszerzyła się do kierowania laboratorium pomiarowym i prowadzenia badań z dziedziny elektrotechniki. Odeszła z AWA w sierpniu 1941 roku, zniechęcona panującymi tam warunkami pracy.
Wkład w rozwój radaru i radioastronomii thumb|Z Alekiem Little'em (w środku) i na stacji terenowej Działu Radiofizyki przy , ok. 1948 roku thumb|Uczestnicy konferencji Międzynarodowej Unii Nauk Radiowych na Uniwersytecie w Sydney (1952). Payne-Scott stoi siódma od lewej w pierwszym rzędzie 18 sierpnia 1941 roku Payne-Scott dołączyła do Laboratorium Radiofizyki (od 1949 roku CSIRO). W trakcie II wojny światowej zajmowała się ściśle tajnymi badaniami nad technologią radarową, stając się australijską ekspertką w wykrywaniu samolotów za pomocą wskaźników (). Po wojnie, w 1948 roku, opublikowała obszerny raport o czynnikach wpływających na widoczność na wskaźnikach PPI.