Era największych sukcesów Roya Emersona przypadła na lata 1963–1967. Laver przeszedł już wówczas do grona tenisistów zawodowych, ustępując swojemu rodakowi miejsca na czele rankingu (był on liderem list światowych w latach 1964–1965). W latach 1963–1967 Emerson wygrywał regularnie przynajmniej jeden turniej wielkoszlemowy rocznie, w tym mistrzostwa Australii pięć razy z rzędu. W 1964 triumfował w trzech imprezach, a na drodze do Wielkiego Szlema stanął mu w ćwierćfinale mistrzostw Francji Włoch Nicola Pietrangeli. Z kolei w 1966 był bliski powtórzenia osiągnięcia Freda Perry’ego trzech z rzędu wygranych na Wimbledonie; startował w turnieju jako faworyt, jednak kontuzja odniesiona w trakcie jednego z pojedynków, kiedy biegnąc do piłki wpadł na stołek sędziowski, pozbawiła go możliwości odniesienia końcowego zwycięstwa.

Triumfował łącznie w dwunastu turniejach wielkoszlemowych w grze pojedynczej, co aż do 2000 stanowiło rekord;