W marcu 1810 roku Sara Hutchinson, wielka, nigdy niespełniona miłość poety, przeniosła się od Wordsworthów do brata w Walii. Coleridge czuł się coraz gorzej, po utracie swojej muzy niewiele pisał, był rozdrażniony i niespokojny, a i stosunki z Williamem stawały się coraz bardziej napięte. W tym samym roku po wielkiej kłótni z przyjacielem wyjechał z jego domu i już na zawsze opuścił Krainę Jezior.
Okres londyński Poeta w 1810 roku osiedlił się w Londynie. Zarabiał wygłaszaniem odczytów w różnych instytucjach, a w 1813 roku jego sztuka historyczna Wyrzuty sumienia wystawiana była przez Theatre Royal przy Drury Lane. Odbyło się dwadzieścia przedstawień, co w tamtych czasach było niemałym sukcesem.
Od kwietnia 1816 roku jako lokator osiadł w domu swojego lekarza dr Jamesa Gillmana. Otoczony serdecznością i przyjaźnią mieszkał u niego do końca życia, tworząc jedynie kilka maleńkich klejnotów lirycznych (Młodość i starość, Praca bez nadziei). W Londynie wyniszczony przez opium Coleridge zainteresował się problematyką polityczną i teologiczną (stał się gorliwym wyznawcą chrześcijaństwa), czego dowodem poważne eseje: Świeckie kazania (1812), Pomoce do rozważań (1825), czy O ustroju Kościoła i państwa (1830).