Nozdrza zewnętrzne są skierowane przednio-bocznie, a duże oczodoły – grzbietowo-bocznie. Wiele cech czaszki Simosuchus występuje u krokodyli na różnych etapach rozwoju zarodkowego, co sugeruje, że pedomorfoza odegrała istotną rolę w jego ewolucji. Czaszki holotypu i okazu FMNH PR 2597 nieco różnią się kształtem kości czołowej, ciemieniowej, zaoczodołowej i łuskowej oraz stopniem wykształcenia różnych kostnych wyrostków. Różnice dotyczą także proporcji czaszki: u okazu FMNH PR 2597 jest ona krótsza i węższa, ale też wyższa niż u holotypu. Samce współczesnych krokodyli mają szersze czaszki niż samice, co może sugerować, że holotyp jest samcem, a FMNH PR 2597 – samicą.
Zęby są osadzone w kościach przedszczękowych, szczękowych i zębowych. Dorosły Simosuchus miał co najmniej 60 zębów: po 5 w kościach przedszczękowych, po 11 w szczękowych i po 14 w zębowych, co oznacza, że miał ich więcej niż większość znanych przedstawicieli Notosuchia. Korony rozszerzają się przyśrodkowo-dystalnie i mają wiele guzków tworzących jeden rząd.