3 marca 2007 papież Benedykt XVI mianował go arcybiskupem metropolitą warszawskim. Powierzoną mu archidiecezję warszawską objął kanonicznie 1 kwietnia 2007 podczas ingresu do Bazyliki Archikatedralnej św. Jana Chrzciciela w Warszawie. 29 czerwca 2007 otrzymał z rąk papieża paliusz. Jako arcybiskup metropolita warszawski objął urzędy wielkiego kanclerza Uniwersytetu Kardynała Stefana Wyszyńskiego w Warszawie i Papieskiego Wydziału Teologicznego w Warszawie. W 2008 zainicjował obchodzony w pierwszą niedzielę czerwca Dzień Dziękczynienia. W listopadzie 2023 w związku z osiągnięciem wkrótce wieku 75 lat złożył rezygnację ze sprawowanego urzędu, którą papież Franciszek przyjął 4 listopada 2024. Do 14 grudnia 2024, kiedy to archidiecezję kanonicznie przejął jego następca Adrian Galbas, pełnił funkcję administratora apostolskiego archidiecezji.
Decyzją papieża Benedykta XVI 9 czerwca 2007 został mianowany ordynariuszem wiernych obrządku wschodniego w Polsce, pozbawionych ordynariusza własnego obrządku, a 8 marca 2025 papież Franciszek przyjął jego rezygnację z tej funkcji.