Jednak pierwszym utworem, który skomponowała po przerwie w karierze, była msza (1963), hymn ku czci peruwiańskiego św. Martina de Porres, a poza tym dwa krótkie utwory, Anima Christi i Praise the Lord. Williams włożyła wiele wysiłku w pracę z chórami młodzieżowymi, aby zaprezentować swoje utwory, w tym Mszę Mary Lou, w katedrze św. Patryka w Nowym Jorku w kwietniu 1975 przed ponad 3 tys. widzów. Był to pierwszy raz, kiedy w kościele grał muzyk jazzowy. Jak pisano w czasopiśmie "Time" w 1964, Mary Lou myśli o sobie jako o „muzyku duszy” – jest to sposób na powiedzenie, że nigdy nie oddala się od melodii i bluesa, ale skromnie radzi sobie w harmonii i rytmie gospel. Williams wystąpiła na Monterey Jazz Festival w 1965 z grupą jazzową.
W latach 70. XX w. jej kariera rozkwitła – wydała wiele albumów, w tym jako pianistka solowa i komentatorka The History of Jazz. Wróciła na Monterey Jazz Festival w 1971. Można ją było również zobaczyć grającą co wieczór w Greenwich Village w The Cookery, nowym klubie prowadzonym przez jej starego szefa z jej czasów w Café Society, Barneya Josephsona.
W Carnegie Hall 17 kwietnia 1977 zagrała koncert na dwa fortepiany z awangardowym pianistą Cecilem Taylorem.