2011–2012: Sarò libera i Festiwal Piosenki Włoskiej 2012 thumb|Marrone podczas koncertu we Florencji (2012) 2 września 2011 wydała singiel „Sarò libera”, z którym dotarła do czwartego miejsca na liście najlepiej sprzedających się singli we Włoszech i pokrył się złotem. 20 września wydała album, również zatytułowany Sarò libera, z którym dotarła do pierwszego miejsca na oficjalnej liście sprzedaży we Włoszech i do 43. miejsca na liście w Szwajcarii. Za sprzedaż albumu we Włoszech odebrała certyfikat potrójnie platynowej płyty.
W styczniu 2012 zagrała rolę epizodyczną w filmie Benvenuti al Nord, do którego nagrała również piosenkę „Nel blu dipinto di blu” z repertuaru Domenico Modugno. W lutym z utworem „Non è l’inferno” zwyciężyła w finale Festiwalu Piosenki Włoskiej w San Remo. W związku z udziałem w festiwalu wydała reedycję albumu pt. Sarò libera. Po zwycięstwie w San Remo jej konkursowy singiel dotarł do pierwszego miejsca na liście sprzedaży w kraju i do 19. miejsca w Szwajcarii, a za jego sprzedaż uzyskała certyfikat multiplatynowej płyty we Włoszech. Również w lutym została nominowana do Nickelodeon Kids’ Choice Awards 2012 dla najlepszego włoskiego piosenkarza. Od marca do maja brała udział w 11. edycji talent show Amici di Maria De Filippi, występując w grupie Big, i ostatecznie zajęła drugie miejsce w finale.