A geração de harmônicos de alta ordem (HHG, do inglês High-harmonic generation) é um processo não linear durante o qual um alvo (amostra de gás, plasma, sólido ou líquido) é iluminado por um pulso de laser intenso. Sob tais condições, a amostra emitirá os harmônicos de alta ordem do feixe de geração (acima do quinto harmônico). Devido à natureza coerente do processo, a geração de harmônicos de alta ordem é um pré-requisito da física de attossegundos.

Geração perturbativa de harmônicos A geração perturbativa de harmônicos é um processo pelo qual a luz laser de frequência e energia de fóton pode ser usada para gerar novas frequências de luz. As frequências recém-geradas são múltiplos inteiros da frequência da luz original. Esse processo foi descoberto pela primeira vez em 1961 por Franken et al.,P. A. Franken, A. E. Hill, C. W. Peters, and G. Weinreich, Phys. Rev. Lett. 7, 118 (1961). usando um laser de rubi, com quartzo cristalino como o meio não linear.

A geração de harmônicos em sólidos dielétricos é bem compreendida e amplamente utilizada na física de lasers moderna (veja geração de segundo harmônico). Em 1967, New et al. observaram a primeira geração de terceiro harmônico em um gás. Em gases monoatômicos, só é possível produzir harmônicos de números ímpares por razões de simetria. A geração de harmônicos no regime perturbativo (campo fraco) é caracterizada por uma eficiência que diminui rapidamente com o aumento da ordem do harmônico.J. Wildenauer, Journal of Applied Physics 62, 41 (1987). Esse comportamento pode ser compreendido considerando um átomo que absorve fótons e depois emite um único fóton de alta energia. A probabilidade de absorver fótons diminui à medida que aumenta, explicando a rápida diminuição nas intensidades harmônicas iniciais.

Desenvolvimento

A primeira geração de harmônicos de alta ordem foi observada em 1977 na interação de pulsos intensos de laser de com plasma gerado a partir de alvos sólidos. A HHG em gases, de aplicação muito mais difundida hoje, foi observada pela primeira vez por McPherson e seus colegas em 1987, e mais tarde por Ferray et al. em 1988, com resultados surpreendentes: descobriu-se que os harmônicos elevados diminuíam de intensidade em ordens baixas, como esperado, mas depois foi observado que formavam um patamar (plateau), com a intensidade dos harmônicos permanecendo aproximadamente constante ao longo de muitas ordens. Harmônicos de patamar abrangendo centenas de eV foram medidos, estendendo-se até o regime de raios X moles. Esse patamar termina abruptamente em uma posição chamada de corte (cut-off) do harmônico de alta ordem.

Propriedades Os harmônicos de alta ordem possuem uma série de propriedades interessantes. Eles são uma fonte de mesa ajustável de XUV/raios X moles, sincronizada com o laser de bombeamento e produzida com a mesma taxa de repetição. O corte do harmônico varia linearmente com o aumento da intensidade do laser até atingir a intensidade de saturação $I_{\mathrm{sat}}$, onde a geração de harmônicos cessa. A intensidade de saturação pode ser aumentada mudando a espécie atômica para gases nobres mais leves, mas estes apresentam uma menor eficiência de conversão, havendo um equilíbrio a ser alcançado dependendo das energias de fótons necessárias.

A geração de harmônicos de alta ordem depende fortemente do campo do laser de bombeamento e, como resultado, os harmônicos possuem propriedades de coerência temporal e espacial semelhantes. Os harmônicos de alta ordem são frequentemente gerados com durações de pulso mais curtas do que as do laser de excitação. Isso se deve à não linearidade do processo de geração, ao casamento de fase (phase matching) e à fotoionização. Frequentemente, os harmônicos só são produzidos em uma janela temporal muito pequena quando a condição de casamento de fase é cumprida. A depleção do meio gerador devido à ionização também significa que a geração de harmônicos está concentrada principalmente na borda frontal do pulso de excitação.

Os harmônicos de alta ordem são emitidos de forma colinear com o laser de bombeamento e podem apresentar um confinamento angular muito estreito, às vezes com menos divergência do que a do campo fundamental e perfis de feixe quase gaussianos.

Abordagem semiclássica A energia máxima de fóton que pode ser produzida com a geração de harmônicos de alta ordem é dada pelo corte do patamar harmônico. Isso pode ser calculado classicamente examinando a energia máxima que o elétron ionizado pode ganhar no campo elétrico do laser. A energia de corte é dada por:

onde é a energia ponderomotiva do campo do laser e é o potencial de ionização.

Essa energia de corte é derivada de um cálculo semiclássico, frequentemente chamado de modelo de três etapas. O elétron é inicialmente tratado de forma mecânico-quântica quando sofre ionização por tunelamento a partir do átomo pai, mas sua dinâmica subsequente é tratada de forma clássica. Assume-se que o elétron nasce no vácuo com velocidade inicial zero e é subsequentemente acelerado pelo campo elétrico do feixe de laser.

Metade de um ciclo óptico após a ionização, o elétron inverterá sua direção à medida que o campo elétrico muda de sinal e acelerará de volta em direção ao núcleo pai. Ao retornar ao núcleo pai, ele pode emitir radiação semelhante à de Bremsstrahlung durante um processo de recombinação com o átomo à medida que retorna ao seu estado fundamental. Essa descrição ficou conhecida como o modelo de recolisão da geração de harmônicos de alta ordem.

Como a frequência da radiação emitida depende tanto da energia cinéticaamp; e do potencial de ionização, as diferentes frequências são emitidas em tempos de recombinação distintos (ou seja, o pulso emitido possui chirp). Além disso, para cada frequência, existem dois tempos de recombinação correspondentes. Referimo-nos a essas duas trajetórias como a trajetória curta (que é emitida primeiro) e a trajetória longa.

Na representação semiclássica, a HHG só ocorrerá se o campo do laser de bombeamento foi linearmente polarizado. A elipticidade no feixe de laser faz com que o elétron que retorna mude de trajetória e não colida com o núcleo pai. De forma mecânico-quântica, a sobreposição do pacote de ondas do elétron que retorna com o pacote de ondas do núcleo é reduzida. Isso foi observado experimentalmente, onde a intensidade dos harmônicos diminui rapidamente com o aumento da elipticidade. Outro efeito que limita a intensidade do laser de bombeamento é a força de Lorentz. Em intensidades acima de , a componente magnética do pulso de laser, que é ignorada na óptica de campos fracos, pode se tornar forte o suficiente para desviar o elétron que retorna, fazendo com que ele erre o núcleo pai e, consequentemente, impedindo a HHG.

Casamento de fase Como em todo processo não linear, o casamento de fase (phase matching) desempenha um papel fundamental na geração de harmônicos de alta ordem na fase gasosa. Na geometria de foco livre, as quatro causas do descasamento de vetor de onda são: dispersão neutra, dispersão de plasma, fase de Gouy e fase de dipolo.

A dispersão neutra é causada pelos átomos, enquanto a dispersão de plasma se deve aos íons, e as duas possuem sinais opostos. A fase de Gouy decorre do salto de fase da frente de onda próximo ao foco e varia ao longo deste. Por fim, a fase de dipolo surge da resposta atômica no processo de HHG. Quando se utiliza uma geometria de jato de gás, as condições ótimas para a geração de harmônicos de alta ordem emitem-se a partir de trajetórias curtas são obtidas quando o gás gerador está localizado após o foco, ao passo que a geração de harmônicos de alta ordem a partir de trajetórias longas pode ser obtida fora do eixo quando o gás gerador está situado antes do foco.

Além disso, a implementação de uma geometria de foco aberto para o campo de excitação permite que um maior número de emissores e fótons contribua para o processo de geração e, assim, aumente o rendimento harmônico. Quando se utiliza uma geometria de jato de gás, focar o laser no disco de Mach pode aumentar a eficiência da geração de harmônicos.

Mais genericamente, na região espectral de raios X, os materiais possuem um índice de refração que é muito próximo de . Para balancear o descasamento de fase, , precisamos encontrar parâmetros no espaço multidimensional que efetivamente tornem o índice de refração combinado no comprimento de onda do laser de bombeamento quase igual a .

Para atingir níveis de intensidade que possam distorcer o potencial de ligação de um átomo, é necessário focar o feixe do laser de excitação. Isso introduz termos de dispersão que afetam o descasamento de fase, dependendo da geometria específica (como propagação de onda plana, foco livre, guia de onda de núcleo oco, etc.). Adicionalmente, durante o processo de geração de harmônicos de alta ordem, os elétrons são acelerados e alguns deles retornam ao íon pai, resultando em surtos de raios X. No entanto, a maioria desses elétrons não retorna e, em vez disso, contribui para a dispersão das ondas que se propagam conjuntamente. Os elétrons que retornam carregam fase devido a processos como ionização, recombinação e propagação. Além disso, os átomos ionizados podem influenciar o índice de refração do meio, fornecendo outra fonte de dispersão.

O descasamento de fase (onde a velocidade de fase do laser é mais rápida do que a dos raios X) pode ser representado como:

onde é a contribuição dos átomos neutros, é a contribuição dos íons (quando os neutros são ionizados, esse termo ainda pode ser suficientemente grande no UV. Ver também Óptica não linear Fotoionização

Referências

Categoria:Óptica não linear