występował z zespołem z São Paulo Os Mutantes, grającym rock psychodeliczny.
right|240px|thumb|Gilberto Gil, 2007 W lutym 1969 Gil i Veloso zostali aresztowani przez juntę i przewiezieni z São Paulo do Rio de Janeiro, gdzie spędzili kilka miesięcy w więzieniu, zanim zostali wypuszczeni pod warunkiem opuszczenia kraju. Podczas pobytu w więzieniu Gil zaczął medytować, przeszedł na makrobiotyczną dietę i zaczął studiować wschodnią filozofię. W więzieniu skomponował cztery utwory, m.in. Cérebro Electrônico (znalazł się później na albumie Gil Luminoso z 2006). Po opuszczeniu więzienia Gil i Veloso musieli przymusowo opuścić Brazylię i wyemigrowali do Londynu. Podczas pobytu w Anglii Gil występował z takimi grupami jak Yes, Pink Floyd czy Incredible String Band.
Po powrocie do Brazylii w 1972 Gil skupił się na karierze muzycznej oraz na działalności na rzecz ochrony środowiska. Jeszcze w tym samym roku wydał album Expresso 2222. We wczesnych latach 70. miał udział we wskrzeszeniu tradycyjnej afro-brazylijskiej muzyki afoxê, dołączył też do grupy Filhos de Gandhi, do której mogli wstępować tylko czarnoskórzy Brazylijczycy. Pod koniec lat 70. opuścił Brazylię i przeniósł się do Afryki – odwiedził Senegal, Wybrzeże Kości Słoniowej oraz Nigerię.